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北海道大学《JACS》:水凝胶机械损伤实现实时可视化!
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https://doi.org/10.1021/jacs.2c13764 高分子材料中机械化学损伤的可视化在应用和基础研究中都具有重要意义,特别是对聚合物内部损伤感应和断裂机制分析。众所周知,高分子材料的断裂通常具有广泛的尺度,从分子尺度的键裂、微观局部的小裂缝到宏观的裂缝损伤。通常,一旦纳米级的机械化学损伤发生将会导致微观局部的裂缝,并进一步渗透到宏观裂缝,这样就容易发生灾难性的整体破坏。但作为宏观失效的前兆,分子尺度的机械化学损伤的检测和可视化仍然是相关领域的关键挑战。据报道,通过在聚合物骨架或交联剂单元中引入化学方法,可以通过机械色或机械诱导的化学发光来检测机械团的机械化学损伤。然而,用化学方法将机化团纳入聚合物骨架或交联单元有一些局限性,比如,机械敏感化学基团通常在比原始聚合物中的化学键更小的力下被激活,这可能会在一定程度上改变材料的内在断裂行为。更具体地说,高分子材料的机械化学损伤通常是由高分子链的同质键断裂引起的,最终导致在分子断裂的两端形成自由基。这种策略的挑战是,机械自由基通常是短命的,即使使用电子自旋共振等特殊设备也很难检测到它们。 北海道大学龚剑萍团队报道了一种聚合物分子尺度机械损伤可视化新的策略。他们通过利用氧中继自由基捕获的预荧光探针,对水凝胶中的机械化学损伤进行现场和实时的可视化。在该文中使用自由基捕获荧光探针P作为模型探针。在外部拉伸力的作用下,发生在过应力聚合物链上的键裂解会在机械化学损伤区域产生机械自由基。这些短命的自由基可以通过机化基耦合反应直接与预荧光分子P发生反应,或者经历一个氧延迟的自由基转移反应途径来放大与P发生自由基耦合反应的概率,在捕获自由基后预荧光分子P会显示出强烈的荧光发射。由此,分子层面得断裂可以被监测到。相关工作以“In Situ and Real-Time Visualization of Mechanochemical Damage in Double-Network Hydrogels by Prefluorescent Probe via Oxygen Relayed Radical Trapping”为题发表在《JACS》上。
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